Ayala llegó a 106 partidos e igualó a Simeone
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Desde aquel momento, Ayala edificó una prolongada trayectoria vistiendo la camiseta Argentina, y con el correr de los años se convirtió en el capitán de la selección.
Durante su extensa trayectoria, el defensor participó en los mundiales de Francia 1998 (con Passarella como DT) y Alemania 2006, y también estuvo entre los convocados para el de Corea del Sur - Japón 2002, pero no pudo jugar por una lesión.
En ese sentido, el zaguero iba a ser titular en el partido inaugural frente a Nigeria, pero tuvo una dolencia durante el caliento precompetitivo de ese cotejo y se quedó marginado de aquel certamen, que fue un fracaso para la selección al quedar eliminada en la primera ronda.
Asimismo, el futbolista del Valencia fue subcampeón olímpico en Atlanta 1996 y consiguió la medalla dorada en Atenas 2004, en esta ocasión como uno de los tres jugadores mayores que se permiten para reforzar el conjunto Sub 23.
En el último Mundial, Ayala fue una de las figuras del equipo "albiceleste" y uno de los mejores jugadores en su puesto durante el campeonato.
Argentina quedó eliminada de la Copa del Mundo en los cuartos de final al perder en la definición por penales frente al anfitrión por 4 a 2, tras haber igualado 1 a 1 durante los 90 minutos reglamentarios y los 30 del alargue.
Ayala fue el autor del gol del equipo "albiceleste", que ganaba 1 a 0, pero en los remates desde los doce pasos el arquero alemán Jens Lehmann atajó su disparo y el de Esteban Cambiasso.



